Прагнучи психологізувати навчання, Песталоцці розробив теорію «природного шляху пізнання». Він вважав, що в дитини процес пізнання починається з чуттєвих сприймань, які після цього переробляються свідомістю. Отже, всяке навчання повинно спиратися на спостереження і дослідження. Тому найважливішою основою навчання Песталоцці вважав наочність, через яку дитина шляхом спостереження отримує правильні уявлення про світ, розвиває мислення і мову. В обґрунтуванні цього принципу Песталоцці пішов далі від Коменського. Він розкрив роль наочності у розвитку логічного мислення дитини під час навчання і, спираючись на свою теорію пізнання, дав цьому психологічне пояснення.
Виходячи із своїх загальнодидактичних положень, Песталоцці заснував методику початкового навчання. Він відкинув книжне початкове навчання, яке ґрунтується на запам’ятовуванні і переповіданні, і вимагав, щоб дитина з ранніх років сама вела спостереження і розвивала свої здібності. Песталоцці відстоював звуковий метод навчання грамоти, що було надзвичайно важливо тоді, коли скрізь панував буквоскладальний метод. Для навчання дітей рахунку, вимірюванню, засвоєнню дробів, а також написання елементів букв, Песталоцці використовував квадрат. Цю ідею розвинули його послідовники, створивши так званий «арифметичний ящик», який використовують у деяких західних школах і понині.
У сфері трудового виховання Песталоцці прийшов до думки про необхідність підкорення дитячої праці педагогічним вимогам і висунув принципово нове положення: дитяча праця здійснює позитивний вплив на дитину лише за умови, коли ставить перед собою виховні та моральні завдання. Розглядаючи трудове виховання однією з найважливіших складових свого методу, Песталоцці мав на меті створити «Азбуку умінь», яка б вміщувала фізичні вправи в сфері найпростіших видів трудової діяльності: бити, носити, кидати, штовхати тощо.
Релігійно-моральне виховання за Песталоцці полягає вихованні гуманних почуттів до людей, дійової любові до них. Велика роль у цьому належить сім’ї, особливо важливе значення надається материнському вихованню. Моральне виховання повинно вдосконалюватися і в школі. Песталоцці наполягав, щоб моральну поведінку дітей формувати не повчаннями, а розвитком у них через вправи і вправляння моральних почуттів і нахилів. Найпростішим моральним почуттям Песталоцці називає інстинктивно виникаючу в немовляти любов до матері. У подальшому це почуття усвідомлюється дитиною і переноситься спочатку на батька, сестер, братів, потім на вчителя і шкільних товаришів i, нарешті, на свій народ, на всіх людей.