Die erste Veröffentlichung der Gorillaz war die EP Tomorrow Comes Today aus dem Jahre 2000. Die erste Single, Clint Eastwood, kam am 5. März 2001 in die Läden. Noch im selben Monat folgte das erste Album, das den Namen der Band trägt. Hieraus wurden neben Clint Eastwood, das im selben Jahr im Werbespot des Opel Zafira verwendet wurde, die Singles 19–2000, Tomorrow Comes Today und Rock the House ausgekoppelt. Auf dem Debütalbum sind Miho Hatori, Del Tha Funkee Homosapien, Tina Weymouth und Ibrahim Ferrer zu hören. Es bescherte den Gorillaz schnell kommerziellen Erfolg. In den USA erreichte es mit mehr als einer Million verkauften Tonträgern Platin-Status, weltweit wurden über sieben Millionen Exemplare abgesetzt. Im Guinness-Buch der Rekorde wurden die Gorillaz daraufhin als „erfolgreichste virtuelle Band“ eingetragen. Ende 2001 erschien der Song 911, eine Zusammenarbeit mit der Rap-Formation D12 (ohne Eminem) und dem Sänger Terry Hall über die Terroranschläge am 11. September 2001. Der B-Seiten-Sampler G-Sides erschien am 12. Dezember 2001 zunächst in Japan und Anfang 2002 international.