Die Entstehung des Ngorongoro-Kraters ist eng verbunden mit der Herausbildung des Ostafrikanischen Grabenbruchs. Dieser begann sich vor etwa 18 Millionen Jahren im Unteren  Miozän zu öffnen, wodurch große Flächen im Bereich des heutigen Grabenbruchs absackten. Im Zuge der Grabenbruchöffnung kam es zu zahlreichen vulkanischen Aktivitäten, die wiederum zur Aufwölbung der Flanken führten. Dadurch formierte sich auch das heutige vulkanische Hochland des Ngorongoro (Ngorongoro Volcanic Highland), auf dem einst zahlreiche Vulkane bestanden. Erste Vulkanaktivitäten in der Region fanden im beginnenden Oberen Miozän vor etwa 8 Millionen Jahren statt. Das Hochland erreichte im Übergang vom Pliozän zum Pleistozän vor rund 2,5 Millionen Jahren seine heutige Höhenlage von rund 2000 Meter über dem Meeresspiegel. Der damalige Ngorongoro-Vulkan zeichnete sich in dieser Zeit auch durch seine größte Aktivität aus. Es wird angenommen, dass er einem Stratovulkan vergleichbar dem rund 200 Kilometer entfernten Kilimandscharo entsprach. Seine Hänge überragten den heutigen Kraterrand vermutlich um rund 3000 Meter, womit er in seinen Ausmaßen dem Kilimandscharo nahekam. Die jüngsten Aktivitäten im Bereich der heutigen Caldera erfolgten vor rund 2 Millionen Jahren.